近日,中科院大连化物所催化基础国家重点实验室研究员汪国雄、杨帆和中科院院士包信和研究团队在金属—氧化物界面增强的二氧化碳电催化还原研究方面取得新进展,相关结果在《美国化学会志》发表。
该团队基于对金属—氧化物界面催化限域效应的充分理解,设计合成了金属—氧化物界面结构的碳载Au-CeOx催化剂,在保证不同催化剂中Au纳米粒子尺寸和形貌相同的情况下,研究了Au-CeOx界面与二氧化碳电催化还原性能的内在关联。通过构筑一种模型催化剂,利用高分辨扫描隧道显微镜和同步辐射能谱进行原位研究,发现Au-CeOx界面显著促进了二氧化碳在CeOx表界面的吸附与活化,同时,水的存在帮助了CeOx表面还原与表面吸附二氧化碳物种的稳定。密度泛函理论计算进一步表明在后续的加氢过程中,Au-CeOx界面帮助稳定了关键中间物,从而促进了一氧化碳的生成和脱附。这种界面增强的二氧化碳电催化还原在Ag-CeOx催化体系中得到了进一步证实,表明了金属—氧化物界面催化体系在二氧化碳电催化还原中的普适性。
该研究成果提供了调控二氧化碳电催化还原性能的新途径,丰富和拓展了纳米限域催化的概念。(记者刘万生通讯员高敦峰、张毅、周质文)